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氨氮廢水廣泛存在于紡織、化工、食品、造紙、電子制造等高氮需求行業(yè)，大量的氨氮廢水排放到水體中，能夠引起水體的富營養(yǎng)化現(xiàn)象，也是造成水體生物中毒的主要原因。目前研究者采取多種工藝去除或回收廢水中的氨氮，如鳥糞石沉積、吹脫（汽提）法、反滲透、離子交換吸附等。鳥糞石沉積工藝能夠高效去除水中的氨氮，但其對鳥糞石（磷酸銨鎂）需求量較大，還會產(chǎn)生大量的污泥，難以實(shí)際應(yīng)用；吹脫（汽提）技術(shù)較為成熟且處理效果穩(wěn)定，但其能耗高且易產(chǎn)生水垢；反滲透技術(shù)效率高、占地面積小，但膜污染問題嚴(yán)重且需要投加藥劑進(jìn)行清洗；離子交換吸附技術(shù)可實(shí)現(xiàn)低濃度氨氮的高效去除，但存在離子樹脂再生的問題。疏水膜脫氨工藝是利用膜疏水透氣的性能回收水體中的氨氮，通過向廢水中投加堿性藥劑將NH4+轉(zhuǎn)換成氣態(tài)的NH3(g)，以膜兩側(cè)氨蒸汽壓差作為傳質(zhì)驅(qū)動力，使NH3(g)分子透過疏水膜到達(dá)回收側(cè)被酸液吸收回收。該技術(shù)具有傳質(zhì)速率快、脫氨效果好、設(shè)備體積小的優(yōu)勢。但是，通過工程實(shí)踐發(fā)現(xiàn)，為防止膜垢及膜潤濕現(xiàn)象產(chǎn)生，需要進(jìn)行前置化學(xué)除硬，膜脫氨過程酸、堿藥劑消耗大，總藥耗超膜脫氨成本的1/2，且會產(chǎn)生大量污泥。

近年來，導(dǎo)電功能膜因其兼具膜的選擇透過性能和導(dǎo)電的功能，已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。相比于傳統(tǒng)膜，導(dǎo)電膜具有獨(dú)特的電學(xué)特性，如對離子的電吸附/脫附，誘導(dǎo)膜界面的電化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生電動現(xiàn)象等。將導(dǎo)電膜過濾與電化學(xué)技術(shù)進(jìn)行耦合，可以使膜在發(fā)揮分離特性的同時展示出新的優(yōu)異性能，克服傳統(tǒng)膜分離技術(shù)在水處理過程中的諸多難題。目前，有少量的研究將電化學(xué)技術(shù)和膜脫氨工藝進(jìn)行耦合，在膜脫氨工藝之前引入導(dǎo)電陰極，通過陰極電解水產(chǎn)生的OH代替堿性藥劑，取得了較好的氨回收效果。但是，由于導(dǎo)電陰極和膜脫氨是獨(dú)立的單元，OH需要克服傳質(zhì)阻力從電極表面向主體溶液擴(kuò)散，同時也增加了NH3(g)向疏水膜遷移的阻力。在此基礎(chǔ)上，研究者開發(fā)了陰極和疏水膜一體化的電化學(xué)疏水膜回收氨工藝，將陰極表面產(chǎn)生的OH原位利用使NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)。但是，回收單元仍需采用吹掃或酸吸收方式回收氨，這增加了工藝的操作復(fù)雜性和運(yùn)行成本?；诖?，開發(fā)新型的低碳高效電化學(xué)膜脫氨集成創(chuàng)新技術(shù)具有重要的意義。

本研究通過制備鎳/碳?xì)?聚四氟乙烯（Ni/C-PTFE）導(dǎo)電疏水膜，并以其為陰極耦合電化學(xué)過程構(gòu)建了新型導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝，該工藝?yán)脤?dǎo)電疏水膜陰極電解水原位產(chǎn)生的OH將NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)，同時將陽極產(chǎn)生的酸作為NH3(g)的吸收液，且可收集陰極產(chǎn)生的氫氣實(shí)現(xiàn)氨資源化過程同步氫回收。相比于傳統(tǒng)的膜脫氨工藝，本研究開發(fā)的基于導(dǎo)電疏水膜的新型膜脫氨集成技術(shù)，無需額外投加任何酸堿藥劑，裝置集成度高，可實(shí)現(xiàn)在氨資源化過程同步氫回收，為氨氮廢水的處理提供了有益的參考。

1、實(shí)驗(yàn)材料與方法

1.1實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)采用聚四氟乙烯膜（PTFE，購自邁博瑞有限公司）作為疏水膜材料，其平均孔徑為0.22μm，厚度為180μm；采用碳?xì)肿鳛閷?dǎo)電材料（購自江蘇南通海藍(lán)清潔有限公司）；陽極材料為釬鈦網(wǎng)（購自清河縣誠碩金屬材料有限公司）；所用的陰離子交換膜購自山東天維膜技術(shù)有限公司；用于制備導(dǎo)電催化膜的試劑四水合乙酸鎳（C4H6NiO4·4H2O）購自上海易恩化學(xué)技術(shù)有限公司；用于實(shí)驗(yàn)的試劑如硫酸鈉（Na2SO4）、硫酸銨（(NH4)2SO4）、硫酸（H2SO4）、氫氧化鈉（NaOH）、納氏試劑、酒石酸鉀鈉等均購自國藥試劑公司。

1.2 導(dǎo)電疏水膜的制備

首先，對碳?xì)植牧线M(jìn)行預(yù)處理，將碳?xì)种糜?00℃的去離子水中煮沸1.0h，冷卻至室溫后，在1.0mol·L-1氫氧化鈉溶液中浸泡1.0h，然后用去離子水對碳?xì)诌M(jìn)行沖洗直至洗出液pH為中性，最后將碳?xì)种糜诤嫦渲泻娓蓚溆?。?fù)載Ni金屬的碳?xì)郑∟i/碳?xì)郑┎捎秒娀瘜W(xué)沉積法進(jìn)行制備，在三電極體系中，以釕鈦網(wǎng)（60mm×60mm）為陽極，碳?xì)郑?0mm×60mm）為陰極，飽和甘汞電極為參比電極，通過計時電流法在-5.0V的電壓下置于C4H6NiO4·4H2O溶液中電沉積1.0h，然后用去離子水洗凈并烘干制得。最后，通過將Ni/碳?xì)植牧蠠釅涸赑TFE膜支撐層上制得鎳/碳?xì)?聚四氟乙烯（Ni/C-PTFE）導(dǎo)電疏水膜。

1.3 測試方法

采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FE-SEM，HitachiSU-70，日本）對膜表面形貌進(jìn)行表征；采用形貌與能譜元素分析儀（EDS，F(xiàn)EIQuattro，美國）對膜的表面元素進(jìn)行分析；采用毛細(xì)流孔徑儀（Porolux1000，德國Dataphysics儀器有限公司）測試膜的孔徑分布分析膜透氣性能；通過接觸角測量儀（OCA20，德國DataPhysics儀器有限公司）測量膜表面接觸角分析膜疏水性能；采用電化學(xué)工作站（CHI608E，上海辰華儀器有限公司）分別以鉑片、Ag/AgCl、材料樣品為對電極、參比電極和工作電極，對膜的電化學(xué)性能進(jìn)行表征，其中，循環(huán)伏安曲線（CV）測試范圍為-2.0~1.0V，以10mV·s-1的掃描速率進(jìn)行掃描；線性伏安曲線（LSV）測試范圍為-2.0~0V，以1.0mV·s-1的速率進(jìn)行掃描；電化學(xué)阻抗譜測試（EIS）在-0.632V開路電壓下通過施加頻率范圍為0.1~100000Hz的正弦波進(jìn)行。溶液氨氮濃度通過納氏試劑分光光度法進(jìn)行測定。

1.4 能耗及運(yùn)行成本計算方法

1）導(dǎo)水膜脫氨工藝電極電耗的計算公式，如式（1）所示。

式中：t為反應(yīng)時間，h；v1、v0分別為反應(yīng)開始和結(jié)束時的電壓值，V；E為工藝運(yùn)行消耗的電能，kWh。

2）導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝回收單位質(zhì)量硫酸銨電極電耗的計算公式，如式（2）所示。

式中：ctRecover、c0Recovery分別為反應(yīng)開始和結(jié)束時的回收液硫酸銨濃度，mg·L-1.VRecovery為回收液的體積，LE(NH4)2SO4回收單位質(zhì)量硫酸銨所消耗的電能，kWh·kg-1。

3）導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝處理噸水電極電耗的計算公式，如式（3）所示。

式中：VFeed為原液的體積，L.EWaterwater為處理噸水所消耗的電能，kWh·t-1。

4）導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝處理噸水產(chǎn)氨利潤計算公式，如式（4）所示。

式中：PH2代表市場氫氣平均價格，2元Nm-3；VH2為標(biāo)準(zhǔn)溫度標(biāo)準(zhǔn)壓力下所收集氫氣的體積，Nm3；VFeed為原液的體積，L；Q為處理噸水產(chǎn)生的氫氣的利潤，元t-1。

5）傳統(tǒng)膜脫氫工藝處理噸水酸堿藥劑成本的計算公式，如式（5）、（6）所示。

式中：PH2SO4、PNaOH分別為H2SO4和NaOH市場平均價格，160元t-1和2000元t-1；Macid、Macid分別為H2SO4和NaOH的投加量，t；Cacid和Calkali分別為處理噸水投入的酸堿藥劑成本，元t-1。

6）膜脫氫過程驅(qū)動力為氨蒸汽壓差，傳質(zhì)過程符合一級動力學(xué)方程。工藝傳質(zhì)系數(shù)的計算公式，如式（7）所示。

式中：KS為傳質(zhì)系數(shù)，m·h-1；Am為膜面積，m2；Cmf和Ceff分別為原液進(jìn)出水氨氮濃度，mg·L-1。

7）工藝處理膜成本計算公式，如式（8）所示。

式中：Cm為工藝處理膜成本，元；Pm為材料制備成本，元m-2。

1.5 膜脫氨實(shí)驗(yàn)

圖1(a)為傳統(tǒng)膜脫氫工藝，該工藝由疏水膜兩側(cè)的脫氨室和回收室構(gòu)成。圖1(b)為導(dǎo)電流水膜脫氨工藝，該工藝由產(chǎn)酸室、脫氨室和回收室構(gòu)成，陰離子交換膜置于產(chǎn)酸室和脫氨室之間，防止陰陽極產(chǎn)生的氫 氣和氧氣混合。所有導(dǎo)電疏水膜脫氨實(shí)驗(yàn)均在雙電極體系下進(jìn)行，自制的導(dǎo)電疏水膜作為陰極，置于脫氨室和回收室之間，釘鈦網(wǎng)作為陽極置于產(chǎn)酸室。若無特殊說明，實(shí)驗(yàn)原液均為含有280mg·L-1的NH4+-N和28.4g·L-1的Na2SO4溶液，原液和回收液體積均為350mL，進(jìn)水流速均為270mL·min-1，運(yùn)行電流密度為40A·cm-2，陰陽極有效面積均為50mm×50mm。導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝沒有添加任何酸堿藥劑，氨回收室的酸來自于陽極的產(chǎn)酸室。作為對照，傳統(tǒng)膜脫氨工藝中向原液中投加堿性藥劑NaOH使pH保持在10.5，回收液采用1.0%的H2SO4溶液。

2、結(jié)果與討論

2.1 導(dǎo)電疏水膜的性能表征

采用FE-SEM對原始碳?xì)?、膜回收氨?shí)驗(yàn)運(yùn)行前后的Ni/碳?xì)植牧媳砻嫘蚊策M(jìn)行觀察。如圖2(a)所示，碳?xì)植牧铣尸F(xiàn)出疏松間隔的纖維結(jié)構(gòu)，在電沉積之后，Ni材料均勻覆蓋在纖維表面，呈顆粒凸起狀。該結(jié)構(gòu)能夠?yàn)殛帢O電解水產(chǎn)OH反應(yīng)提供豐富的反應(yīng)活性位點(diǎn)，疏松的纖維結(jié)構(gòu)也可促進(jìn)NH3(g)傳質(zhì)到疏水膜界面。結(jié)合圖2(b)EDS表面元素組成分析可見，原始碳?xì)植牧媳砻娼^大部分為C元素，在電沉積負(fù)載Ni之后，材料表面檢測出大量Ni元素，且O元素也呈增多的趨勢，證實(shí)Ni及其氧化物成功地負(fù)載在碳?xì)直砻?。通過Ni/碳?xì)植牧系腟EM-EDS（圖2）分析可見，運(yùn)行前后材料的表面形貌和元素組成基本沒有發(fā)生變化，說明制備的Ni/碳?xì)植牧暇哂辛己玫倪\(yùn)行穩(wěn)定性。

膜疏水性能可通過膜表面水接觸角的大小進(jìn)行分析，圖3(a)顯示了PTFE和Ni/C-PTFE的膜回收側(cè)接觸角情況，自制的Ni/C-PTFE膜接觸角相比PTFE僅減少了10°，仍具有很好的疏水性能。圖3(b)為兩種膜的孔徑分布圖，二者孔徑分布無明顯差異，表明制備的Ni/C-PTFE透氣性能和PTFE一致。

測定材料EIS譜圖可以反映材料界面電化學(xué)反應(yīng)和界面離子傳輸情況，根據(jù)EIS的Nyquist圖和相應(yīng)等效電路可知（圖4(a)），Nyquist圖由一個半圓和一條45°的斜線構(gòu)成，說明溶液電化學(xué)析氫產(chǎn)OH過程由電荷轉(zhuǎn)移和物質(zhì)擴(kuò)散共同控制，該體系材料界面阻抗由電極材料和溶液歐姆阻抗（R1）與電極-電解質(zhì)界面電荷傳遞阻抗（R2）構(gòu)成，CPE1和CPE2則分別代表電極極化作用下的雙電層電容和濃差極化引起的電容。擬合所得電阻如圖4(b)所示，相比碳?xì)?，Ni/碳?xì)值腞1和R2更低，這說明Ni負(fù)載提高了Ni/碳?xì)纸缑骐娀瘜W(xué)反應(yīng)和離子傳質(zhì)效率。

對制備的Ni/碳?xì)植牧系碾娀瘜W(xué)穩(wěn)定性進(jìn)行測試，從圖5(a)可見，在0~-2.5V(vs.Ag/AgCl)范圍內(nèi)，經(jīng)過多次CV循環(huán)掃描之后，Ni/碳?xì)植牧系捻憫?yīng)電流沒有發(fā)生明顯變化，進(jìn)一步分析Ni/碳?xì)植牧螩V掃描前后的LSV曲線（圖5(b)），曲線的起始反應(yīng)電位僅發(fā)生了0.1V的微弱變化，證明所制備的Ni/碳?xì)植牧暇哂辛己玫碾娀瘜W(xué)穩(wěn)定性。

2.2 膜回收氨性能分析

圖6顯示了導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝和傳統(tǒng)膜脫氨工藝回收氨效果的對比。根據(jù)圖6所示，兩種工藝的回收室氨回收濃度均隨時間呈現(xiàn)增加的趨勢，在實(shí)驗(yàn)開始運(yùn)行時間1.0h之內(nèi)（pH<9.5時），導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝的優(yōu)勢不明顯，之后隨著其陰極持續(xù)產(chǎn)OH-(pH>9.5時），導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝展示出了明顯的優(yōu)勢。經(jīng)過6.0h運(yùn)行后，傳統(tǒng)膜脫氨工藝和導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝回收液氨氨濃度分別達(dá)到30.1±0.1mg·L-1和69.3±2.3mg·L-1，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝氨回收效果為傳統(tǒng)膜脫氨效果的2.3倍。NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)的pH在9.5左右，傳統(tǒng)膜脫氨工藝pH始終保持在10.5，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝pH隨時間呈現(xiàn)上升的趨勢，并在1.0h之后超過了9.5。傳統(tǒng)膜脫氨研究表明，原液pH越高膜回收氨速度越快，在pH達(dá)到11.0左右時原液中的NH4+將全部轉(zhuǎn)化為NH3(g)，氨回收速率達(dá)到最大值。相比于傳統(tǒng)膜脫氨工藝，在本研究的導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝系統(tǒng)中，在pH<9.5時，電解水產(chǎn)OH-為導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝的限速步驟，膜脫氨優(yōu)勢不明顯，當(dāng)pH>9.5時，電解水產(chǎn)OH-不再為限速步驟，該工藝展示出了明顯的氨回收優(yōu)勢。在導(dǎo)電疏水膜陰極對NH4+的靜電吸引和原位電解水產(chǎn)OH-的共同作用下，促進(jìn)了NH4+在導(dǎo)電膜界面處的富集及轉(zhuǎn)化。因此，在長期的運(yùn)行過程中，導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝展示出了更優(yōu)異的氨回收效果。

2.3 導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝影響因素分析

圖7考察了有無酸藥劑投加對導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝的影響。無酸藥劑投加的導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝的酸吸收液全部來自于陽極的產(chǎn)酸室。作為對照，向回收液中添加1.0%的H2SO4溶液代替陽極產(chǎn)酸室的酸吸收液。如圖7所示，投加酸藥劑工藝系統(tǒng)回收液pH為0.3，無酸藥劑投加工藝系統(tǒng)的回收液pH在20min內(nèi)從7.0迅速降到3.5，并隨著時間呈持續(xù)降低的趨勢，但始終大于對照組投加H2SO4溶液的pH。理論上，陰極每電解1.0mol的水，產(chǎn)生1.0molOH-，可與水中1.0molNH4+反應(yīng)生成1.0molNH3(g)，而此時陽極產(chǎn)生的1.0molH+可正好吸收膜回收側(cè)1.0molNH3(g)形成1.0mol的NH4+，因此不投加酸的情況下，陽極自生成的酸可完全實(shí)現(xiàn)氨的回收。而實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明，二者氨回收效果相同，說明陽極電解水產(chǎn)生的H+可以完全滿足對NH3的吸收，達(dá)到和外加酸性藥劑相同的效果。因此，導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)無酸藥劑投加下的氨回收，大幅降低了藥劑成本。

圖8考察了電流密度對氨回收效果的影響。從圖8(a)可知，導(dǎo)電疏水膜脫氫工藝氨回收效果隨電流密度的增加而增加，但是過高的電流密度（80A·m-2）氨回收效果增幅較小，說明進(jìn)一步提高電流密度來增加原位產(chǎn)OH的效率并不能顯著提高氨回收效果。從圖8(b)可知，在電流密度20A·m-2時，電解水產(chǎn)OH為導(dǎo)電流水膜脫氫工藝的主要限速步驟，當(dāng)提高電流密度到40A·m-2時，OH的生成速率顯著加快，溶液pH在40min后大于9.5，氨回收效果實(shí)現(xiàn)顯著的提升，再進(jìn)一步提高電流密度到80A·m-2，此時和40A·m-2時相比，電解水產(chǎn)OH不再成為回收氨的限速步驟，因此進(jìn)一步增加電流密度對氨回收效果影響不明顯。

圖9考察了運(yùn)行電壓對氨回收效果的影響。從圖9(a)可知，電壓從1.5V增至2.5V時，導(dǎo)電流水膜脫氫工藝氨回收效果提高了3.28倍，結(jié)合圖9(b)可知，相較于2.5V的運(yùn)行電壓，1.5V運(yùn)行電壓條件下，電解水產(chǎn)OH不夠充足（pH<9.5），因此提升電壓對氨回收效果影響顯著。當(dāng)電解水產(chǎn)OH不再成為限度步驟時，繼續(xù)提高運(yùn)行電壓（3.5V）對導(dǎo)電流水膜氨回收效果無明顯影響，這也與上述電流密度的討論結(jié)果相一致。因此，在實(shí)際長期運(yùn)行中，選擇適中的電流密度和運(yùn)行電壓可保證氨回收效果的同時減小工藝的運(yùn)行電耗。

圖10考察了不同原液氨濃度對導(dǎo)電流水膜脫氫工藝氨回收效果的影響。如圖10所示，在相同的電流密度條件下，適當(dāng)增加原液NH4+-N濃度可提高氨回收效果，這是因?yàn)殡S著NH4+-N濃度的提高，OH消耗量會增加，導(dǎo)電流水膜界面處的氨蒸汽壓增加，進(jìn)而傳質(zhì)系數(shù)會增大，因此單位時間內(nèi)氨回收效果也隨之提升，這同時也說明本研究設(shè)計的導(dǎo)電流水膜脫氫工藝可在較寬的濃度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)氨氮的回收。

圖11考察了氨氮濃度在1440mg·L-1下原液流速對導(dǎo)電流水膜脫氫工藝氨回收效果的影響。原液流速的提高，一方面可以減小導(dǎo)電流水膜界面邊界層厚度，促進(jìn)NH3(g)的傳質(zhì)，但另一方面會促使陰極界面處產(chǎn)生的OH向主體溶液擴(kuò)散，不利于NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)，此外，過高的原液流速會將界面處產(chǎn)生的NH3(g)帶入到主體溶液，降低導(dǎo)電疏水膜界面處NH3(g)的濃度，不利于氨的回收。在實(shí)驗(yàn)中可以發(fā)現(xiàn)，隨著原液流速從100~mL·min-1增加到270~mL·min-1，氨回收效果逐漸增加，但是當(dāng)達(dá)到320~mL·min-1時，氨回收效果呈現(xiàn)顯著下降的趨勢。因此，選擇相對較低的原液流速既能降低系統(tǒng)的能耗，也能促進(jìn)氨的回收。

2.4 運(yùn)行成本分析

電耗是導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝中的主要運(yùn)行成本，氨氣為導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝產(chǎn)生的附加產(chǎn)品，可為企業(yè)帶來額外利潤。根據(jù)公式（1）和（2）可得到導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝回收單位質(zhì)量硫酸銨的運(yùn)行電耗，根據(jù)公式（4）可計算得到處理每噸廢水產(chǎn)生的氫氣可為企業(yè)帶來的額外利潤。在能耗方面，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝回收單位千克的硫酸銨需要4.48kWh電耗；在產(chǎn)氫量方面，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝處理每噸廢水可帶來0.50元額外的產(chǎn)氫利潤。

為了評估導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝的應(yīng)用前景，將傳統(tǒng)膜脫氨工藝和導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝運(yùn)行成本進(jìn)行對比。相比于傳統(tǒng)膜脫氨工藝，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝增加了電解水的電能消耗，但是無需酸堿藥劑的投加。對二者工藝運(yùn)行成本分析對比，其中傳統(tǒng)膜脫氨工藝運(yùn)行成本分析如表1所示，根據(jù)酸堿藥劑成本的計算公式（5）和（6）可計算得到，噸水處理酸堿成本分別為2.94元·t-1和1.37元·t-1總計運(yùn)行成本為4.31元t-1；導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝運(yùn)行成本分析如表2所示，根據(jù)公式（1）和（3）計算可得，當(dāng)達(dá)到傳統(tǒng)膜脫氨工藝的氨回收水平時，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝需要1.9kWh電耗，按照0.85元每度的電費(fèi)進(jìn)行計算，處理成本為1.65元t-1。相比于傳統(tǒng)膜脫氨工藝，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝降低了62.1%的運(yùn)行成本。

2.5 膜成本分析

傳統(tǒng)膜脫氨工藝膜成本僅有PTFE，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝膜成本包括PTFE、碳?xì)趾虲4H6NiO4·4H2O，對二者膜成本進(jìn)行分析，結(jié)果如表3所示。設(shè)定處理目標(biāo)為每日處理1t氨氮濃度為500mg·L-1廢水，并將氨氮濃度降至5mg·L-1以下。工藝膜面積可由公式（7）計算可得，傳統(tǒng)膜脫氨工藝和導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝所需膜面積大小分別為72.2m2和28.9m2。結(jié)合公式（8）計算可得，傳統(tǒng)膜脫氨工藝和導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝膜成本分別為5416.0元和4918.7元，相比傳統(tǒng)膜脫氨工藝，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝膜成本減少了9.2%

2.6 與其他電化學(xué)脫氨技術(shù)對比

將導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝與其他電化學(xué)脫氨技術(shù)進(jìn)行對比，結(jié)果如表4所示，其具有較高的氨回收率和較低的氨回收能耗。電化學(xué)氧化法利用原位生成的CI可有效降解廢水中的氨氮，但由于易產(chǎn)生其他電化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，如電解水反應(yīng)等，需要較高的能量輸入。微生物電化學(xué)脫氨工藝借助微生物氧化有機(jī)物產(chǎn)生電能將氨富集于陰極，可降低能耗回收氨，但其氨回收效率較低。電化學(xué)膜吹脫工藝將電化學(xué)技術(shù)與膜吹脫技術(shù)進(jìn)行耦合，在高電流密度下取得了較高的氨回收率，但其需要額外的電能用于曝氣回收氨。在電場作用下，電容去離子脫氨工藝?yán)秒p電層吸附原理在陰極吸附富集NH4+，并產(chǎn)生OH-生成NH3(g)，最后借助疏水膜回收氨，該工藝能耗較低但處在初步發(fā)展階段，且存在其他離子競爭吸附等問題。

3、結(jié)論

1）本研究通過電沉積結(jié)合熱壓的方式制備了Ni/C-PTFE導(dǎo)電疏水膜，并以其為陰極構(gòu)建了導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝，利用陰極電解水原位產(chǎn)生的OH將NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)，同時將陽極產(chǎn)生的酸作為NH3(g)的吸收液。該工藝不需要投加任何酸堿藥劑，而且可收集陰極產(chǎn)生的氫氣實(shí)現(xiàn)氨資源化過程同步氫回收。相比傳統(tǒng)膜脫氨工藝，導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝在陰極原位電解水產(chǎn)OH和靜電吸引的共同作用下，促進(jìn)了NH4+在導(dǎo)電膜界面處的富集及轉(zhuǎn)化，從而顯著提高了氨氮的回收效果，此外，該工藝能夠減少62.1%的運(yùn)行成本，處理每噸廢水可帶來0.50元的額外產(chǎn)氫利潤。

2）對有無酸性藥劑投加、電流密度、電壓、原液氨氮濃度和原液流速影響因素進(jìn)行考察發(fā)現(xiàn)，有無酸性藥劑投加的導(dǎo)電疏水膜脫氨工藝系統(tǒng)氨回收效果相近，這說明該工藝可實(shí)現(xiàn)無酸藥劑投加下氨的回收。電流密度和電壓可通過影響電解水產(chǎn)OH的速率來影響氨回收效果，適當(dāng)提高電流密度和電壓，可增加OH的產(chǎn)生速率，從而顯著提高氨回收效果，但當(dāng)OH的產(chǎn)生不再成為限速步驟時，增加電流密度和電壓對氨回收效果影響不顯著。提高原液氨氮濃度，可增加導(dǎo)電疏水膜界面處的氨蒸汽壓，提升單位時間的氨氮回收效果。適當(dāng)降低原液流速既能降低系統(tǒng)的能耗，也會促進(jìn)NH4+轉(zhuǎn)化為NH3(g)并增加導(dǎo)電疏水膜界面處NH3(g)的濃度，從而促進(jìn)氨的回收。