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焦化廢水主要來(lái)源于焦?fàn)t冷卻、焦?fàn)t洗滌和煤氣凈化等工序，其化學(xué)成分復(fù)雜多樣，主要包括高濃度的懸浮固體、揮發(fā)性有機(jī)物以及苯并芘等多環(huán)芳烴類(lèi)有機(jī)物質(zhì)。這些成分對(duì)環(huán)境具有極高的危害，因而焦化廢水處理成為環(huán)保領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)之一。

焦化廢水處理主要利用微生物對(duì)有機(jī)物質(zhì)進(jìn)行降解。氧化溝工藝、活性污泥法和生物膜法等生物技術(shù)方法在處理有機(jī)物質(zhì)上有一定效果，但在處理含有高濃度有毒物質(zhì)的廢水時(shí)，其分解能力不足，出現(xiàn)系統(tǒng)性能下降，出水難以達(dá)標(biāo)等問(wèn)題。另外廢水因工業(yè)生產(chǎn)周期性波動(dòng)所導(dǎo)致污染物負(fù)荷變化較大時(shí)嚴(yán)重影響傳統(tǒng)處理技術(shù)廢水處理的穩(wěn)定性和效率。

水解酸化應(yīng)用于污水處理及固體廢棄物處置領(lǐng)域已有30a的歷史。目前國(guó)內(nèi)外水解酸化應(yīng)用研究方向主要在難降解廢水、污泥及固廢處理領(lǐng)域；基礎(chǔ)理論研究方面主要基于傳質(zhì)速率、微生物菌群、復(fù)雜有機(jī)物分解途徑等方面。傳統(tǒng)水解酸化雖然已應(yīng)用于難降解廢水處理項(xiàng)目中，但普遍存在以下問(wèn)題：1）耐上游來(lái)水沖擊性差，污染物無(wú)法充分?jǐn)噫湥?）反應(yīng)器攪拌效果差，污染物與微生物無(wú)法充分混合；3）微生物對(duì)污染物的協(xié)同去除能力弱，運(yùn)行能耗高、效率低。升流式水解酸化污泥膨脹床通過(guò)虹吸及文丘里原理，提高了水解酸化過(guò)程水力攪拌強(qiáng)度；同時(shí)引入反應(yīng)器內(nèi)循環(huán)系統(tǒng)使升流式水解酸化反應(yīng)器形成攪拌區(qū)、污泥膨脹區(qū)及澄清區(qū)進(jìn)而形成污泥膨脹床反應(yīng)器，較好地解決了以上問(wèn)題。

本次中試旨在驗(yàn)證三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器處理焦化廢水的可行性與高效性，比較相同運(yùn)行狀態(tài)下中試系統(tǒng)與現(xiàn)有并行系統(tǒng)的處理效果，分析中試系統(tǒng)微生物群落與現(xiàn)有系統(tǒng)微生物群落區(qū)別，為焦化廢水處理提供新的工藝。

1、材料與方法

1.1 試驗(yàn)水質(zhì)

以中國(guó)西北部某著名焦化企業(yè)物化預(yù)處理后的廢水作為本中試研究的進(jìn)水。焦化廢水水質(zhì)受上游車(chē)間生產(chǎn)情況及物化段預(yù)處理效果的影響，水中污染物濃度波動(dòng)較大。進(jìn)水水質(zhì)見(jiàn)表1。

1.2企業(yè)現(xiàn)有焦化廢水生化處理工藝及中試工藝流程

企業(yè)現(xiàn)有焦化廢水生化處理段采用A2O活性污泥法，處理量5000m3/d，水力停留時(shí)間89h。厭氧與缺氧段共占總?cè)莘e的25%，好氧段控制溶解氧4.0mg/L。

中試設(shè)備設(shè)計(jì)流量為1m3/h。工藝流程由三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器、A2O活性污泥生化段及帶有斜板的沉淀池（二沉池）組成，如圖1所示。第一級(jí)水解酸化污泥膨脹床主要功能為抑制進(jìn)水的負(fù)荷波動(dòng)，初步降解有毒有機(jī)污染物；第二級(jí)水解酸化污泥膨脹床兼顧有機(jī)物斷鏈及厭氧有機(jī)物去除功能；第三級(jí)水解酸化主要對(duì)廢水進(jìn)行深度水解酸化，為后續(xù)A2O活性污泥生化段提供可利用的有機(jī)物。通過(guò)三級(jí)的設(shè)置區(qū)分水解酸化各種功能并富集特定的微生物群落。

中試從2020年7月28日至2020年11月15日，試驗(yàn)周期為104d，共分為2個(gè)階段。2020年7月28日至2020年9月9日為調(diào)試階段，流量為500L/h；2020年9月10日開(kāi)始滿負(fù)荷運(yùn)行階段，流量為1m3/h，設(shè)計(jì)總停留時(shí)間為55.42h，各工藝段停留時(shí)間具體見(jiàn)表2。

1.3 升流式水解酸化污泥膨脹床

升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器剖面如圖2。由進(jìn)水區(qū)、布水系統(tǒng)、回流系統(tǒng)、排泥系統(tǒng)、清水區(qū)、出水渠組成。經(jīng)上游預(yù)處理后的焦化廢水由進(jìn)水管進(jìn)入中心豎井并均勻分配至布水系統(tǒng)末端的渦流布水器中，渦流布水器利用文丘里效應(yīng)產(chǎn)生水力攪拌效果?；亓鲄^(qū)設(shè)置在反應(yīng)器高度2/3位置，回流水經(jīng)回流系統(tǒng)回流至可調(diào)配水器內(nèi)。可調(diào)配水器通過(guò)虹吸作用將水回流至反應(yīng)器底部形成水解酸化污泥膨脹床。通過(guò)控制回流量可以實(shí)現(xiàn)對(duì)污泥膨脹床高度的控制。處理后的水經(jīng)由出水堰匯聚至出水渠進(jìn)入后續(xù)工藝段。

1.4 檢測(cè)方法

COD采用重鉻酸鹽法（HJ828—2017）測(cè)定，氨氮采用納氏試劑分光光度法（HJ535—2009）測(cè)定，氰化物采用分光光度法（HJ484—2009）測(cè)定，硫化物采用碘量法（HJ/T60—2000）測(cè)定。樣品采樣點(diǎn)分別為中試反應(yīng)器進(jìn)水，第一、三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床出水及中試二沉池出水；取樣頻率為1次/d。

2、結(jié)果與討論

2.1 COD的去除效果

中試期間，對(duì)系統(tǒng)進(jìn)水、一級(jí)水解酸化出水、三級(jí)水解酸化出水以及中試二沉池出水COD進(jìn)行監(jiān)測(cè)，結(jié)果見(jiàn)表3。試驗(yàn)初期，由于上游車(chē)間排水事故導(dǎo)致系統(tǒng)進(jìn)水污染物濃度異常，COD從5210mg/L逐漸降低，至8月15日逐漸穩(wěn)定在700~1500mg/L。運(yùn)行穩(wěn)定后，進(jìn)水、一級(jí)水解酸化出水、三級(jí)水解酸化出水COD情況見(jiàn)圖3。

由表3可以看出，7月28日至8月15日進(jìn)水平均COD為1313.23mg/L，波動(dòng)量（標(biāo)準(zhǔn)差）為1302.58mg/L，波動(dòng)率為99.19%，二沉池出水平均COD為1109.62mg/L，中試裝置COD去除率僅為15.50%，這可能是因?yàn)榇藭r(shí)微生物正處于接種、馴化階段，高污染物負(fù)荷沖擊導(dǎo)致微生物難以快速適應(yīng)。由圖3可知，8月15日后，盡管進(jìn)水COD仍然出現(xiàn)多次波動(dòng)，水解酸化污泥膨脹床出水COD未隨進(jìn)水波動(dòng)而出現(xiàn)明顯變化，一級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床COD平均去除率為47.12%，最大COD去除率為49.81%，三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床總COD平均去除率為57.72%，最大COD去除率66.67%，升流式水解酸化污泥膨脹床中形成了穩(wěn)定的微生物系統(tǒng)，水解酸化階段保持穩(wěn)定的COD去除效果。在抑制進(jìn)水COD波動(dòng)性方面，升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器表現(xiàn)出了前端防火墻的作用，出水COD波動(dòng)量?jī)H為進(jìn)水COD波動(dòng)量的29.85%。

表3結(jié)果顯示，中試系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行后，二沉池出水COD由108.87mg/L逐步降至65.79mg/L，微生物系統(tǒng)COD去除能力不斷提高。滿負(fù)荷運(yùn)行后（9月10日），二沉池出水COD基本穩(wěn)定，平均COD為74.09mg/L，最低COD為31.76mg/L（10月17日），系統(tǒng)最高COD去除率為95.73%。

2.2 氨氮的去除效果

圖4所示為中試系統(tǒng)與現(xiàn)有系統(tǒng)出水氨氮變化情況。

圖4顯示，中試二沉池出水氨氮的變化可分為3個(gè)階段。第1階段（7月28日至8月10日）接種污泥處于初期適應(yīng)階段，疊加進(jìn)水氨氮較高，微生物解體釋放有機(jī)氮，在升流式水解酸化污泥膨脹床中發(fā)生斷鏈氨化。由于好氧硝化系統(tǒng)尚未完全穩(wěn)定，導(dǎo)致二沉池出水氨氮濃度高于進(jìn)水。第2階段（8月11日至8月20日）來(lái)水氨氮濃度相對(duì)穩(wěn)定，而出水氨氮較高。這可能是因?yàn)樗馑峄磻?yīng)器內(nèi)微生物系統(tǒng)逐步建立，但A2O內(nèi)硝化菌等自養(yǎng)菌繁殖緩慢，暫未建立優(yōu)勢(shì)菌種體系。第3階段（8月21日開(kāi)始）通過(guò)控制中試A2O生化系統(tǒng)污泥齡為28~42d，以及好氧前端溶解氧3.0mg/L、末端溶解氧2.0mg/L，創(chuàng)造有利于硝化細(xì)菌繁殖的環(huán)境，二沉池出水清澈度提高，氨氮逐漸降低。9月1日至實(shí)驗(yàn)結(jié)束，中試二沉池出水平均氨氮質(zhì)量濃度為2.03mg/L，平均氨氮去除率為97.20%。9月10日開(kāi)始滿負(fù)荷運(yùn)行，中試二沉池出水平均氨氮質(zhì)量濃度為0.72mg/L，平均氨氮去除率為99.03%。氨氮的高效去除可能是因?yàn)樵谥性囅到y(tǒng)三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器中形成了穩(wěn)定的微生物體系，對(duì)來(lái)水COD、氨氮波動(dòng)具有高效的抑制作用，確保后續(xù)活性污泥系統(tǒng)安全穩(wěn)定運(yùn)行，保障好氧生化系統(tǒng)高效去除氨氮。

2.3 特征污染物的去除效果

焦化廢水主要特征污染物包含硫化物和氰化物，中試系統(tǒng)進(jìn)水和中試二沉池出水中硫化物和氰化物的質(zhì)量濃度見(jiàn)表4。

由表4可知，進(jìn)水中硫化物質(zhì)量濃度波動(dòng)較大，但中試出水表現(xiàn)出穩(wěn)定的硫化物去除率，硫化物的平均去除率為92.07%，即使在高濃度硫化物進(jìn)水的情況下，系統(tǒng)依然保持良好運(yùn)行狀態(tài)，表明三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器+A2O工藝對(duì)硫化物具有較強(qiáng)的抗沖擊及去除能力，這與實(shí)際應(yīng)用的結(jié)論相符。在試驗(yàn)中，并未觀察到二沉池出水硫化物濃度升高的現(xiàn)象，這主要?dú)w因于中試裝置內(nèi)形成了硫酸鹽還原菌與硫氧化微生物的競(jìng)爭(zhēng)共生機(jī)制，有效地抑制了硫化物的產(chǎn)生。

中試進(jìn)水中氰化物質(zhì)量濃度變化較大，但出水的氰化物去除率均在69%以上，這表明中試系統(tǒng)對(duì)氰化物具有強(qiáng)大的抗沖擊負(fù)荷和耐受能力。推測(cè)其原因?yàn)樵谌?jí)升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器中形成了穩(wěn)定微生物菌群，能夠利用氰化物和硫化物作為碳源、氮源及硫源，并將其轉(zhuǎn)化為CO2、氨、甲酰胺和硫酸鹽，進(jìn)而有效去除水中的氰化物和硫化物。

2.4 微生物分析

對(duì)中試系統(tǒng)的多個(gè)獨(dú)立分區(qū)內(nèi)微生物（一級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床S4，三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床S5，中試A2O生化段S6）以及污水廠正在運(yùn)行的生化反應(yīng)器S7內(nèi)微生物進(jìn)行高通測(cè)序分析，微生物所屬綱分布見(jiàn)圖5。

圖5中可以明顯看出，中試A2O生化段（S6）與現(xiàn)有系統(tǒng)（S7），微生物所屬綱數(shù)量低于一級(jí)及三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床（S4、S5）中所包含的數(shù)量。通過(guò)對(duì)豐度前50的綱類(lèi)分析，一級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床、三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床含有其中49種和全部50種，中試A2O生化段與污水廠生化系統(tǒng)分別含有36種和35種。水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器中豐富的菌群數(shù)量可以有效抑制來(lái)水負(fù)荷的波動(dòng)沖擊，有助于后續(xù)生化系統(tǒng)提高微生物群落的數(shù)量及豐富度。

中試系統(tǒng)各反應(yīng)器及現(xiàn)有生化系統(tǒng)中微生物屬水平上分布熱圖見(jiàn)圖6。

針對(duì)焦化廢水獨(dú)特的污染物屬性，中試反應(yīng)器中微生物群落在脫硫除氮及去除芳香類(lèi)化合物方面表現(xiàn)出明顯增強(qiáng)的去除性能。升流式水解酸化污泥膨脹床內(nèi)形成了微生物與污染物之間電子的耦合去除體系。在圖6中，一級(jí)和三級(jí)水解酸化反應(yīng)器中同時(shí)觀察到硫酸鹽還原菌（SRB）Desulfobulbus、Desulfovibrio，以及具有硫氧化功能的Thiobacillus、Thioclava等微生物共存現(xiàn)象。硫氧化與還原形成了平衡，這也解釋了水解酸化出水中硫化物濃度未出現(xiàn)增加的原因。中試全流程中均存在的陶厄氏菌屬（Thauera），使得整個(gè)中試系統(tǒng)具備了對(duì)芳香類(lèi)化合物的有效去除能力。此外，Trichococcus、Rhodobacteraceae等具備芳香類(lèi)化合物去除能力的微生物在升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器中具有較高的豐度，證明水解酸化系統(tǒng)在降解難處理有機(jī)污染物和降低污染物毒性方面起到了重要作用。Thiobacillus等具備氰化物去除能力的微生物在中試及現(xiàn)有系統(tǒng)都有檢出，驗(yàn)證了中試系統(tǒng)及現(xiàn)有生化處理系統(tǒng)對(duì)氰化物均有穩(wěn)定的去除效果。在升流式水解酸化污泥膨脹床反應(yīng)器中，發(fā)現(xiàn)了硝化細(xì)菌Nitrosomonas，且相對(duì)豐度較高，這說(shuō)明Nitrosomonas與硫酸鹽還原菌形成了共生除硫脫氮體系，其中NH4+被氧化為NO2-或者NO3-，而S2-被還原為SO42-，在厭氧環(huán)境中完成了硝化反應(yīng)，同時(shí)通過(guò)反硝化微生物的作用實(shí)現(xiàn)脫氮。中試系統(tǒng)內(nèi)形成了一種C、N、S厭氧耦合去除體系，實(shí)現(xiàn)了同步脫氮、除硫、除碳的微生物共生環(huán)境。

2.5 中試系統(tǒng)與現(xiàn)有系統(tǒng)運(yùn)行效果比較

中試系統(tǒng)于9月10日達(dá)到設(shè)計(jì)負(fù)荷，水力停留時(shí)間為55.42h，少于現(xiàn)有系統(tǒng)的水力停留時(shí)間（89h）。在有機(jī)物去除方面，中試二沉池平均出水COD為83.18mg/L，為同期廢水處理廠并行系統(tǒng)二沉池出水（336mg/L）的24.7%。三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床平均出水COD為417.3mg/L，COD去除率為56.63%，出水COD波動(dòng)量（標(biāo)準(zhǔn)差）為進(jìn)水COD波動(dòng)量的29.26%。在氨氮削減方面，中試二沉池平均出水氨氮為2.26mg/L，同期并行系統(tǒng)二沉池出水氨氮為26.93mg/L。三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床能逐級(jí)降低焦化廢水毒性，為A2O自養(yǎng)硝化菌提供適宜的生存環(huán)境，保證A2O系統(tǒng)對(duì)氨氮的去除效果。三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床具有較高的COD去除率及COD波動(dòng)抑制作用，有效地降低了A2O的進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷，使A2O活性污泥系統(tǒng)獲得穩(wěn)定、高效的有機(jī)物去除效果。

3、結(jié)論

中試項(xiàng)目共進(jìn)行104d，中試二沉池出水在COD及氨氮去除方面較現(xiàn)有系統(tǒng)有明顯的優(yōu)勢(shì)，驗(yàn)證了三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床+A2O活性污泥系統(tǒng)處理焦化廢水的穩(wěn)定性及高效性。在微生物群落方面，相比于現(xiàn)有系統(tǒng)，中試系統(tǒng)中三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床含有更為全面的微生物綱類(lèi)別，這也從微生物層面上驗(yàn)證了三級(jí)升流式水解酸化污泥膨脹床前防火墻的必要性。整套工藝流程在脫硫、破氰、除碳和脫氮方面更具優(yōu)勢(shì)，是焦化廢水高效、低能耗及綠色環(huán)保的處理工藝。